1895 werden die Naturfreunde in Wien von dem Volksschullehrer Georg Schmiedel, dem Sensenschmied Alois Rohrauer sowie dem damaligen Studenten und späteren österreichischen Kanzler Karl Renner gegründet. Ziel des Vereins war es, die Arbeiter aus dem Elend der Städte heraus in die Natur zu führen, um sie dort zu gebildeten und klassenbewussten Menschen werden zu lassen. Ihr Gruß "Berg Frei" stand für die Forderung, allen Menschen - und nicht nur den reichen Grundbesitzern - den Zugang zur Natur zu ermöglichen.
Die Idee der Naturfreunde wurde vor allem von wandernden Arbeitern verbreitet, in vielen Orten entstanden neue Gruppen und 1905 wurde in München die erste Ortsgruppe in Deutschland gegründet.
1907 entstand des erste Naturfreundehaus auf dem Padasterjoch in den Stubaier Alpen. Da den Naturfreunden bei ihren Wanderungen die teuren bürgerlichen Unterkunftsmöglichkeiten ohnehin nicht zur Verfügung standen, errichteten sie in mühevoller Handarbeit in ihrer knappen Freizeit immer mehr Naturfreundehäuser.
1925 wurden die Naturfreunde-Ortsgruppen in Deutschland zu einer Reichsgruppe zusammengefasst, eine Geschäftsstelle in Nürnberg wurde eingerichtet. Ein Jahr später wurde die Naturfreundejugend Deutschlands als eigenständige Jugendorganisation im Gesamtverband gegründet.
1933 gelangt der Nationalsozialismus in Deutschland an die Macht, als eine der ersten Organisationen werden die Naturfreunde verboten, ihr Vermögen wird beschlagnahmt und viele ihrer Mitglieder verhaftet, verfolgt und ermordet.
Nach dem Ende des Nationalsozialismus und des zweiten Weltkriegs begannen 1945 die ersten Ortsgruppen, sich wieder zu gründen und ihre Aktivitäten aufzunehmen.
1948 wird die wieder gegründete Bundesgruppe der Naturfreunde Deutschlands wieder in die Naturfreunde-Internationale aufgenommen.
In den 50er und 60er Jahren beteiligten sich die Naturfreunde an den Kämpfen gegen Remilitarisierung, Atwombewaffnung sowie an der Ostermarschbewegung. In vielen Regionen treten die Naturfreunde offensiv für den Erhalt von Naturdenkmälern und wertvollen Lebensräumen ein.
1989 begann die Naturfreunde-Internationale mit ihrer Kampagne "Landschaft des Jahres", die grenzüberschreitende und besonders erhaltenswerte Landschaften in den Mittelpunkt stellt. Gemeinsam mit Initiativen vor Ort werden Forderungen für eine nachhaltige Entwicklung der Region erarbeitet, vielfältige Veranstaltungen bringen (nicht nur) Naturfreunden diese Landschaft näher. Bisherige Landschaften des Jahres waren:
| 1989 | Bodensee (A, CH, D) | ... | 2001/02 | Das Alte Flandern (B, F) |
| 1990 | Neusiedlersee (A, H) | 2003/04 | Lebuser Land (D, PL) | |
| 1991/92 | Eifel / Ardennen (B, D) | 2005/06 | Jura (CH, F) | |
| 1993/94 | Odermündung (D, PL) | 2007-09 | Donaudelta (ROM, UKR) | |
| 1995/96 | Alpen (A, CH, D, F, I) | 2010/11 | Slowakischer Karst (SK, H) | |
| 1997/98 | Maas (B, D, NL) | 2013/14 | Oberrhein (CH, D, F) | |
| 1999/2000 | Böhmerwald / Sumava (CZ, D) | 2018-20 | Senegal / Gambia |
1995 begingen die Naturfreunde mit einer Vielzahl von Veranstaltungen ihr hundertstes Jubiläum.
2001 schlossen sich die bisher selbständigen Landesverbände Rheinland und Westfalen zum Landesverband Nordrhein-Westfalen der NaturFreunde zusammen, indem der Landesverband Rheinland dem bereits 2000 in Landesverband Nordrhein-Westfalen umbenannten Landesverband Westfalen anschloss.
Ebenfalls 2001 beschließen die NaturFreunde auf dem Bundeskongress in Duisburg ihre Namensänderung. Der Namensbestandteil "Touristenverein" fällt weg, der Verband heißt jetzt: "NaturFreunde Deutschlands – Verband für Umweltschutz, sanften Tourismus, Sport und Kultur". Wegen der Bedeutung des Gedankens der nachhaltigen Entwicklung für die künftige Arbeit der NaturFreunde wird das „Manifest Nachhaltigkeit“ verabschiedet.
2005 feierten die NaturFreunde Deutschlands ihr 100-jähriges Bestehen, unter anderem mit einer großen Festveranstaltung in München, wo die erste Ortsgruppe gegründet wurde.
2010/2011 wird die Emscher im Rahmen einer gemeinsamen Kampagne der NaturFreunde Deutschlands und des Deutschen Anglerverbands zur "Flusslandschaft des Jahres" gewählt. Die NaturFreunde NRW bieten eine Reihe von Exkursionen, Tagungen und anderen Veranstaltungen entlang der Emscher an.
2017 starten die NaturFreunde NRW die Projekte "Stärkenberatung" und "WasserWege". Hierfür werden in der Albertstraße in Düsseldorf-Flingern neue Büroräume angemietet.
2018/2019 findet die "Flusslandschaft des Jahres" wieder in NRW statt: die NaturFreunde Deutschlands und der Deutsche Anglerverband küren für diese beiden Jahre die Lippe. Auch hier beteiligen sich die NaturFreunde NRW mit vielfältigen Aktivitäten, z.B. einer Fotoausstellung und dem WasserWeg Lippe.
2019 entwickeln die NaturFreunde NRW in ihrem neuen Projekt "ProInsekt" eine Vielzahl von Aktivitäten aller Art zum Insektenschutz.
2021 starten die NaturFreunde NRW die Projekte "Demokratiefreund*innen inklusiv" und "LebensRäume - Ökosysteme verstehen und schützen". Außerdem wird die "Naturfreundehäuser NRW gGmbH" zum Betreiben der Naturfreundehäuser Ebberg, Mollseifen und Berg gegründet.
2023 starten die NaturFreunde NRW die Projekte "Nachhaltig aktiv" und "NahTour - Erlebnisse vor Ort".
